过渡金属铱氧化物由于其中5d金属的强自旋轨道耦合作用，而显示出丰富多彩的物理特性。其中层状铱氧化物Sr2IrO4由于晶体场和自旋轨道耦合的协同作用显示出Jeff = 1/2的Mott绝缘体特性。由于该材料与铜基超导体母体材料La2CuO4具有类似的晶体结构和轨道占据，被预测有希望通过电子掺杂而实现高温超导特性。在过去的十余年中该理论预言激励着人们广泛的研究热情，国际上众多研究组开展了大量的实验尝试；但由于化学互溶性的限制，电荷填充被限制在很小的范围（几个%），实现有效电子掺杂的这一美好愿景仍未实现。
相比于之前被广泛关注的Sr2IrO4，最近人们发现[SrIrO3/SrTiO3] 超晶格具有与其类似的电子态以及更为稳定的结构特征。基于此，物理系于浦教授课题组及合作者，利用电场调控方法将质子注入到 [SrIrO3/SrTiO3] 超晶格中，从而实现了等效的电子填充，首次刻画出了大掺杂浓度范围内铱氧化物Mott绝缘体的电子态的演化情况。
基于电中性原理，当在晶格中引入质子嵌入时，等量电子会被填充到靠近费米能的能带上，正好对应在[SrIrO3/SrTiO3] 超晶格中upper Hubbard band (UHB)的填充， 如图1.(a)所示。这主要是由于Ti的d轨道能级相比UHB更高， 因而SrTiO3只起到一个稳定结构的作用并不会影响到费米面的变化。调控结果表明，随着电子掺杂浓度的增高，材料首先会从一个反铁磁Mott绝缘体被调控到一个高温区显示金属态、低温区显示弱绝缘化的电子态，同时材料反铁磁被逐步减弱，在低温表现出弱铁磁特征。随着掺杂浓度的进一步增大，材料重新回到绝缘态，并随着整个UHB的填满而变为一个能带绝缘体（如图1.(b)所示）。第一性原理计算结果，表明质子插入过程在形成电子掺杂的同时还将引入显著的应力调控，具体的表现为材料中IrO6八面体畸变的增强；而该畸变被认为会抑制电子巡游性，从而对材料基态构成显著调控。该工作首次在Mott铱氧化物实现了大范围的电子掺杂，并刻画出对应电子相图。同时这种在超晶格体系中借助质子插入对特定能带实现有效电子填充的调控方法，对关联材料的研究具有广泛启发意义。
该工作以“Manipulate the Electronic State of Mott Iridate Superlattice through Protonation Induced Electron-Filling ”为题，于近期发表在“Advanced Functional Materials”杂志上。清华大学物理系于浦教授，美国田纳西大学Liu Jian教授，清华大学深圳研究院李佳教授为该文章的共同通讯作者；其中Liu Jian课题组为本研究提供了高质量的超晶格样品，李佳课题组为本课题提供了理论支持。物理系毕业博士生王猛、田纳西大学郝林博士、深圳研究院的尹放同学为该文章共同第一作者。该课题是在科技部、自然科学基金委、清华大学自主科研计划、低维量子物理国家重点实验室和北京未来芯片技术高精尖创新中心等经费的支持下完成。
文章链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202100261
