龙桂鲁教授研究组在新型纳米粒子光学传感器方面取得重要进展

 

近日,龙桂鲁教授和他的博士生杨旭与美国圣路易斯华盛顿大学杨兰教授研究组合作,开发出一种新型传感器,成功地完成了对直径小到10纳米的粒子的单个检测和计数。该传感器可以进一步检测尺寸更加微小的粒子、病毒和小分子。该项工作在线发表于2014年9月1日的《美国科学院院刊》(Proceedings of the National Academy of the Sciences of the United States of America)杂志的先行版(Early Edition) [1]。

 

 

图1: 用于纳米粒子探测的自参考和自差频回音壁拉曼微激光阵列。 “泵浦”激光在微腔中产生一个拉曼模式。当纳米粒子落在微腔上以后,微腔内传播的拉曼光就产生模式劈裂,从而产生了两个不同颜色的新激光模式。通过监测光的频率变化就能够以单粒子分辨率探测纳米粒子。(本图由J. Zhu, B. Peng, S.K. Ozdemir, L. Yang提供)

 

该项工作使用了回音壁模式的谐振腔的原理,类似于北京天坛的回音壁。回音壁可以在一侧听到另一侧人的窃窃私语,这个原理应用到光学波段,就制成了回音壁模式的光学微腔,其探测原理如图1所示。这种光学谐振腔中没有反射光波的镜子,它被泵浦光激发,形成微型激光器,如果表面落上纳米粒子,原本在环形腔中沿单一方向传播的激光,就会被散射一部分到相反方向的光学模式上。顺时针传播和逆时针传播的激光相互耦合,原本单一频率的拉曼激光就劈裂成了两个不同频率的拉曼激光。当传感器中产生拉曼激光后,落到传感器环上的第一个纳米粒子,比如一个病毒,会使得一个拉曼激光劈裂为两个。更多的粒子一个一个落在传感器上时,这两个拉曼激光的频率和线宽会发生实时的变化。通过分析这两束拉曼激光的频率差和它们所在的微腔共振模式的线宽,就可以对纳米粒子进行逐个的计数和性质分析。

该研究的最重要的创新点是直接在二氧化硅芯片上制作了微型拉曼激光器,不再需要像从前的研究中事先对芯片进行稀土离子掺杂。此前所采用的额外添加物的研究方法有如下缺点。首先掺杂额外的添加物会使得器件的制作过程变得复杂和增加成本,而且还会降低传感器的生物兼容性。另外,使用稀土离子产生光学增益需要特定波长的泵浦光来匹配稀土离子的跃迁能级,所以对于不同的稀土离子,必须用不同波长的泵浦光源。该研究中使用的拉曼效应如图2所示。由于拉曼增益可以利用任意波段的泵浦光,很大程度上解决了对于特定泵浦光源的苛刻要求。这使得我们可以在不同环境中使用同一个无掺杂的传感器,根据特定的环境选择合适的工作波长,比如选择该环境中吸收最小的波长,或者根据目标纳米粒子的特性选择合适的泵浦波长。

 

 

图2:拉曼散射过程:当一个高频(短波长)光子作为泵浦被硅分子散射后,一部分能量损失从而形成一个频率低些(长波长)的光子(拉曼信号光)和一个声子。 信号光子和声子的能量之和等于泵浦光子能量。在回音壁微腔中,信号光得到相干放大从而形成拉曼激光。(本图由J. Zhu, B. Peng, S.K. Ozdemir, L. Yang提供)。

 

本工作研制的传感器采用拉曼增益,结束了微腔传感器中必须掺杂稀土离子才能获得增益的历史,极大地提高了检测极限,保证了传感器的生物亲和性,而且不受泵浦光带宽的限制。该工作还揭示出,使用材料的内禀增益机制,如拉曼增益和参量转换效应的增益,而非稀土离子、量子点或者光学染料等,在光学损耗补偿方面具有巨大的潜力。这对为损耗所限制的光学系统和等离子系统的发展和应用具有重大意义。

此项工作得到了清华大学、国家自然基金委、科技部的支持。

[1] Sahin Kaya Özdemir, Jiangang Zhu, Xu Yang, Bo Peng, Huzeyfe Yilmaz, Lina He, Faraz Monifi, Steven He Huang, Gui Lu Long, and Lan Yang,Highly sensitive detection of nanoparticles with a self-referenced and self-heterodyned whispering-gallery Raman microlaser,PNAS 2014 : 1408283111v1-201408283. (doi: 10.1073/pnas.1408283111)

相关链接:

http://www.pnas.org/content/early/2014/08/28/1408283111