对固体材料电子结构和物理特性的超快调控是当代凝聚态物理学和非平衡态物理学的重要课题之一,相关研究具有重要的科学意义和应用前景。弗洛凯能带调控是指利用时间周期性的光场与固体材料的电子态耦合实现对量子材料的瞬时电子结构调控。近年来,随着超快物理学的迅速发展,弗洛凯调控研究吸引了研究人员的广泛关注。最近,清华大学物理系周树云教授课题组利用光子能量低至 160 meV 的中红外飞秒激光,首次在层状半导体黑磷中实现了非共振弗洛凯瞬时能带调控;结合实验结果和北航汤沛哲教授研究组和清华物理系段文晖院士研究组的第一性原理计算和有效模型分析,揭示了黑磷中弗洛凯能带调控在共振和非共振条件下迥异的能带重整化行为。研究工作以“黑磷中低于带隙激发的弗洛凯调控”(“ Floquet engineering of black phosphorus upon below-gap pumping ”) 为题 于2 023 年 9 月 13 日在线 发表在Physical Review Letters 131, 116401 (2023) ,并被选为编辑推荐文章。
图1 半导体弗洛凯能带调控的能带结构示意图
具有时间周期性的光场与布洛赫电子相互作用可以形成弗洛凯态,并产生具有能量周期性的弗洛凯能带。这种相互作用会诱导出平衡态不具备的特性,甚至有可能导致瞬时拓扑物态的实现。周树云研究团队通过多年实验积累,攻克中红外泵浦时间分辨角分辨光电子能谱(TrARPES)的技术难点,首次在半导体材料黑磷中实现弗洛凯能带调控(Nature 614, 75–80 (2023)),观测到与带隙共振泵浦条件下的瞬态能隙打开,为半导体弗洛凯调控研究奠定基础。
在前期工作的基础上,为了将弗洛凯能带调控应用到更多材料体系中,实现更丰富的非平衡物态,需要进一步探索其在不同泵浦光子能量下的能带重整化效应。根据弗洛凯理论,降低泵浦光子能量有望增强弗洛凯相互作用强度,减少由直接光学跃迁引起的耗散,从而诱导更强的能带重整化效应(图1)。最近,周树云研究组通过将泵浦光子能量进一步降低到 160 meV(远小于黑磷带隙),成功在黑磷中观测到了由弗洛凯能带调控产生的对价带顶的能带重整化效应。
图2 黑磷弗洛凯能带调控随泵浦光子能量的演化
通过系统性地改变泵浦光子能量(从远小于带隙到远大于带隙的范围内),周树云课题组发现弗洛凯能带重整化在近共振区域和低能非共振区域具有最显著的效应。结合第一性原理计算和弗洛凯理论,合作者发现在低能非共振区价带顶的重整化效应会随着光子能量减小而大大增强。该工作为弗洛凯能带调控的研究提供了更加全面的物理图像,不仅揭示了黑磷中弗洛凯能带调控在不同光子能量下的产生机理,并且表明通过远低于材料能隙的低能泵浦也能够实现弗洛凯能带调控,为在更多材料体系中实现弗洛凯能带调控提供了全新的思路。
清华大学物理系周树云教授和北京航空航天大学汤沛哲教授为该工作的共同通讯作者。清华大学物理系2017级博士生周绍华、“水木学者”博士后鲍昌华和2019级博士生范本澍为论文的共同第一作者。该研究工作主要受到国家自然科学基金委、科技部基金的支持。
全文链接:https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.131.116401
编辑|陈洁
审核|宋灿立 骆洁