自旋或谷电子的自由度能够用于信息的编码、存储和传输,在推动下一代自旋电子学或谷电子学器件的应用中展现出巨大潜力。自旋霍尔效应(Spin Hall Effect)对发展自旋电子学器件十分重要,它通过自旋-轨道耦合使不同自旋的电子在材料中产生定向运动,从而形成单一自旋电流。但受限于电子散射导致的快速退相干效应,在室温下形成宏观尺度的纯自旋电流极为困难。
激子极化激元是激子与光子在半导体微腔中强耦合形成的量子叠加态,最早由2024年诺贝尔物理奖获得者John Hopfield在1958年提出。由于激子极化激元是一种电中性的准粒子,它能够有效抑制库仑相互作用引起的电荷散射,因此被认为是理想的自旋流载体。在斜入射共振激发产生的激子极化激元中,类比于电子自旋在磁场中分离,其自旋也会在由光学微腔TE-TM劈裂形成的等效磁场中不断偏转,从而在实空间和动量空间产生自旋分离现象,即激子极化激元的光学自旋霍尔效应(Optical Spin Hall Effect), 是自旋-光电子学(spin-optronics)器件应用的重要基础。2005年,Alexey Kavokin教授首先从理论上预测了激子极化激元的光学自旋霍尔效应(Phys. Rev. Lett. 95, 136601 (2005)),并很快在液氦温度下砷化镓量子阱微腔中获得了实验验证(Nat. Phys. 3, 628 (2007))。然而,由于砷化镓等经典半导体中激子结合能较小,激子在室温下无法稳定存在,激子极化激元体系中尚未发现有室温稳定的自旋流存在。
为了解决这些问题,清华大学物理系熊启华研究组成功制备了高质量的有机-无机杂化钙钛矿甲脒铅溴(FAPbBr3)微腔器件。该钙钛矿半导体材料具有较大的激子结合能,且不存在本征各向异性导致的线性劈裂,是实现室温光学自旋霍尔效应和自旋光子学器件的理想平台。研究团队通过表征激子极化激元发光的圆偏振度,利用光学自旋-轨耦合实现了激子极化激元的自旋分离,在室温下首次观察到了激子极化激元的光学自旋霍尔效应,激子极化激元自旋流在空间的传播距离达到60微米,并保持自旋流的长程相干性。
图1:在室温下FAPbBr3微腔中,激子极化激元在动量空间和实空间的自旋分离现象。a, c展示了实验结果,b,d为理论计算,实验数据与理论结果高度吻合。
基于这一物理现象,合作团队进一步设计并展示了两种新颖的激子极化激元自旋光子学器件:逻辑非门和自旋极化分束器。这些激子极化激元器件可以在皮秒尺度内进行全光操作,极大的提升了器件的响应速度,为未来超快自旋光学器件提供了新的可能性。
图2: a, 激子极化激元逻辑非门的示意图。b, 实验结果和理论计算结果:右旋圆偏振光共振激发FAPbBr3微腔样品,激子极化激元经过约80 微米的传输后,其自旋完全偏转为左旋圆偏振信号输出,完成一次完整的自旋翻转,即“非”门操作。c, 自旋极化分束器示意图:激子极化激元遇到高能势垒时绕过阻碍,向两侧传播,分离为两束具有相反自旋方向的信号输出。d, 自旋极化分束器的实验和理论结果。
该成果以“Coherent Optical Spin Hall Transport for Polaritonics at Room Temperature”为题,于2024年10月22日在线发表在《自然-材料》杂志上。法国里尔大学的Alberto Amo教授在同期的《自然-材料》上撰写了评论,对该工作给予了高度评价:“钙钛矿基薄膜材料和微腔的结合,通过特定的光学自旋轨道耦合效应,在室温下实现了激子极化激元携带偏振信息的长距离传播,并展示了片上光学偏振功能器件。这一成果对调控基于偏振态的光子学将带来颠覆性的变化(game changer), 无疑将激发未来更多有趣的研究。”
该论文的共同第一作者是清华大学物理系博士生石莹和甘雨松,清华大学物理系熊启华教授、北京量子信息科学研究院的Sanjib Ghosh副研究员和西湖大学的Alexey Kavokin教授为共同通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金委、北京量子信息科学研究院等机构的资助与支持。
原文链接: https://www.nature.com/articles/s41563-024-02028-2