近日，清华大学物理系于浦课题组与合作者在关联物理研究领域取得重要进展。研究团队在国际上首次成功制备出高质量双层钙钛矿结构Sr3Co2O7单晶薄膜，并在该材料中实现了反铁磁性、结构极性与金属性三种传统上不相容物性的协同共存并揭示了其关联物性。该研究结果以《双层钙钛矿钴氧化物中几何效应驱动的极性反铁磁金属态》（"Geometry-driven polar antiferromagnetic metallicity in a double-layered perovskite cobaltate"）为题，于近日发表于《自然·材料》（Nature Materials）。
在凝聚态物理研究中，将多种相互竞争的序参量集成于单一材料体系是发现新关联物态的有效途径。正如兼具磁性与铁电性的多铁性材料展现出丰富的物理内涵，将结构极化与金属性相统一而产生的极化金属也成为了凝聚态领域的新兴研究方向。受此启发，将磁性引入到极化金属体系则能诱导出磁性极化金属这一类新奇物相，对探索关联物性具有重要科学价值。然而，在单一材料中实现这些特性的内禀耦合面临着材料设计与物性调控的双重挑战。前期工作中，于浦课题组与合作者通过精准的氧多面体操控，设计并生长出新材料Ca3Co3O8，成功实现了铁磁极化金属态及观测到由铁磁性与结构极化耦合导致的零磁场本征非互易电阻及强鲁棒性拓扑霍尔效应（Nature Materials 23，912-919（2024））。这一突破引出了一个有趣的问题：能否在更具挑战性的反铁磁体系中实现类似的结构极性和金属性等多元特性共存？
反铁磁材料具有超快动力学响应和抗干扰性强等独特优势，被认为是实现下一代自旋电子器件的理想载体。然而，其内在反铁磁序难以直接探测和读取，这一关键问题严重制约了应用发展。交变磁体作为一类重要的反铁磁材料，能通过特殊的晶体对称性与反铁磁序相结合，产生动量依赖的自旋劈裂能带结构。但要实现反铁磁序直接读取，通常还需通过精确调控奈尔矢量，从而诱导出可观测的反常霍尔效应。而将结构极性引入反铁磁金属中，则有望为调控反铁磁奈尔矢量提供新的自由度。遗憾的是，自然界中兼具反铁磁性、结构极性与金属性的材料极为稀缺，这不仅对材料设计与电磁序关联构筑提出了极高要求，也使得探索这些序参量间的微观耦合机制及衍生现象，成为一个兼具吸引力和挑战性的科学问题。
基于对关联氧化物材料的深入理解，于浦课题组提出在Ruddlesden-Popper（RP）结构Sr3Co2O7中可能存在一种全新的对称性破缺机制：不同亚层钴离子间的耦合作用可能诱发不对称位移，从而从几何上打破空间反演对称性，并引入结构极性。凭借在离子调控领域的长期积累，课题组成功解决了该材料高质量制备过程中的氧空位难题，首次实现了Sr3Co2O7单晶薄膜的可控制备。高分辨扫描透射电子显微镜（图a）进一步直接观测到亚层间钴离子的位移及结构极性的形成，该发现也得到了第一性原理计算的确认。研究进一步揭示，相邻亚层间钴离子d轨道形成的层间分子轨道在该机制中起到关键作用，并直接影响了材料的电磁特性。电学与磁学测量表明，Sr3Co2O7在全温区保持着良好的金属导电性（图b），同时具备A型反铁磁结构，即层内钴磁矩呈平行排列，而层间呈反平行排列（图a）。值得关注的是，该材料在零磁场条件下展现出显著的反常霍尔效应（图c），研究将其归因为结构极性与反铁磁序耦合导致的宇称-时间反演对称性破缺。在此状态下，能带的 Kramers简并被打破，系统产生了与奈尔矢量关联的贝里曲率，从而诱发反常霍尔效应（图d）。此外，基于极性与反铁磁序之间的磁电耦合效应，该体系实现了反铁磁奈尔矢量的磁场可逆翻转，为反铁磁态的操控提供了有效途径。
图a：Sr3Co2O7中反铁磁极化结构形成的示意图（左）以及扫描透射电镜表征下的极化结构（右）；b：电阻率与磁矩随温度变化趋势；c：非磁依赖的反常霍尔效应；d：极性与反铁磁耦合下奈尔矢量翻转。
该工作在Sr3Co2O7体系中首次揭示了反铁磁极化金属态的存在，并观测到由反铁磁性与结构极性耦合所诱导的反常霍尔效应，为关联氧化物物态研究构建了全新的材料平台。该研究提出的基于结构极性的宇称-时间对称性调控策略，为在反铁磁中实现自旋操控开辟了有效途径，亦对发展下一代自旋电子学器件具有重要科学价值。
本工作的通讯作者为清华大学物理系于浦教授和上海纽约大学陈航晖教授。其中于浦教授负责了该项目的构思、设计与实验部分，陈航晖教授负责了第一性原理计算部分。文章共同第一作者为清华大学物理系博士后周玉、舒新愉和张扬（均已出站），以及华东师范大学博士刘芝伟（已毕业）。研究受到了重点研发计划项目、杰出青年科学基金、基础科学中心项目、创新研究群体项目等的资助。
论文链接：https://www.nature.com/articles/s41563-025-02392-7
