转角双层二碲化钼（MoTe₂）因展现出分数量子反常霍尔效应等新奇量子现象，已成为近年来探索关联与拓扑量子态的重要莫尔材料平台。阐明MoTe₂莫尔体系的电子结构如何随转角和层数演化，以及晶格弛豫如何参与这一调控过程，将为理解相关量子物态微观机制提供重要信息。近日，清华大学物理系周树云教授及合作者系统研究了转角双层（t-BL）和转角双层-双层（t-DBL）MoTe₂的电子结构及其角度依赖性，并将Γ谷深能量处、主要由Te p_z轨道贡献的价带劈裂，确立为反映层间耦合和莫尔晶格弛豫的灵敏谱学标尺。相关成果以“Moiré-modulated Γ valley in twisted bilayer and twisted double-bilayer MoTe₂”为题发表于《物理评论快报》（Physical Review Letters），并入选“编辑推荐”（Editors’ Suggestion）。

图1：转角MoTe₂的电子结构测量及晶格弛豫。（a）t-BL和t-DBL MoTe₂的NanoARPES测量示意图；（b）NanoARPES测量得到t-DBL MoTe₂中Γ谷深价带劈裂；（c）莫尔晶格弛豫及界面起伏示意图。

转角MoTe₂ 体系的量子物态对转角、层数、层间耦合及晶格弛豫高度敏感。为揭示莫尔超晶格如何重塑转角MoTe₂电子结构这一关键问题，研究团队利用百纳米空间分辨率的角分辨光电子能谱（NanoARPES），系统研究了由两个单层旋转堆叠形成的转角双层（t-BL）以及由两个天然双层旋转堆叠形成的转角双层-双层（t-DBL）MoTe₂样品（图1）。实验发现，在转角约为5°的t-BL MoTe₂中，Γ点深能量处p_z轨道主导的能带劈裂为0.92 eV，显著小于天然双层MoTe₂中的1.10 eV，表明莫尔超晶格显著调制了层间杂化。研究团队进一步将测量拓展至此前缺乏动量分辨实验研究的t-DBL MoTe₂，并系统比较了不同转角下的电子结构。结果显示，Γ点深能量处价带劈裂对转角尤为敏感：从0°到10°逐渐减小，并在63°样品中重新增大（图2），呈现出鲜明的非单调演化。理论计算再现了这一演化趋势，并表明其源于局域堆垛分布与莫尔晶格弛豫的共同作用。转角使莫尔界面包含多种局域堆垛，并产生空间起伏的Te-Te层间距离，从而整体削弱层间杂化；晶格弛豫则会扩大更稳定、界面间距较小的堆垛区域，从而部分抵消这一效应。在60°附近的菱方堆垛MoTe₂中，较短的层间距离带来更强的层间耦合，使深能量处价带劈裂再次增大。

该研究通过系统实验与理论计算，建立了Γ谷深价带劈裂、层间耦合与莫尔晶格弛豫之间的谱学联系，使p_z轨道能带劈裂成为反映转角材料界面结构重构的“标尺”。通过这一联系，将原本难以直接分辨的原子尺度结构变化转化为可定量观测的能带信号。这一结果为连接莫尔材料的原子尺度结构与动量空间电子性质提供了新的实验途径，并有望推广至其他转角过渡金属硫化物和范德华异质结，为理解其中关联、拓扑等新奇量子现象的微观机制提供重要参考信息。

图2：t-DBL MoTe₂中Γ谷深能量价带劈裂随转角的演化。（a–d）0°、4°、10°和63°样品的NanoARPES测量结果；（e）实验提取值（实心菱形）与理论计算值（空心方块）的比较。

清华大学物理系周树云教授、王冲助理教授、北京清华前沿交叉创新研究院张红云助理研究员、上海交通大学物理与天文学院李听昕教授为论文共同通讯作者。清华大学物理系2026届博士毕业生陈婉莹、2024级博士生路锦熙、2022级博士生徐祺云和上海交通大学物理与天文学院2022级博士生谷裕为论文共同第一作者。合作团队还包括清华大学物理系段文晖院士、于浦教授，上海交通大学物理与天文学院姜生伟副教授等，实验得到法国SOLEIL同步辐射光源、英国“钻石”光源，以及上海同步辐射光源的支持。该研究受国家自然科学基金、清华大学笃实拔尖计划、科技部重点研发计划专项和新基石科学基金等资助。

全文链接：https://doi.org/10.1103/wnyd-m5sr