飞秒脉冲激光产生的强周期光场,可以在十万亿分之一秒的超快时间尺度上动态改变量子材料的电子结构并实现新奇物性,这一调控手段被称为“弗洛凯调控”,有望成为对量子材料进行物态调控的新范式。而在平衡态,空间周期性(如电荷密度波CDW)则通过实空间对称性破缺来实现对电子结构的重构与物性调制。如何将光场的时间周期性和电荷密度波的空间周期性这两种调控手段协同融合,来产生新奇的量子物态,是领域内的一个关键前沿问题,并有望实现对物相的选择性操控与可逆切换。近日,清华大学物理系周树云教授及合作者在电荷密度波材料1T-TiSe2中首次实现了具有物相选择性的弗洛凯能带调控,揭示了时间与空间协同调控的重要物理机制。研究成果以“Phase-selective Floquet engineering in a charge density wave material”为题,于2026年6月11日发表在《美国科学院院报》(PNAS)期刊。

图1:物相依赖的弗洛凯调控示意图及实验结果。(a,b) 1T-TiSe2在正常相 (a) 及CDW相 (b) 能带示意图;(c) CDW相下的弗洛凯调控能带示意图;(d) CDW相下弗洛凯调控的实验结果。
周树云研究组在低维量子材料的周期光场调控方面具有扎实的研究积累。为实现弗洛凯调控所要求的极端实验条件,团队多年来自主研制了兼具独特中红外强场泵浦和极紫外探测光源的超快时间分辨角分辨光电子能谱(TrARPES)系统。以该先进平台为基础结合团队多年来在凝聚态电子结构及超快动力学方面的积累,团队在弗洛凯调控领域取得多项进展,包括首次在半导体黑磷中实现弗洛凯能带调控(Nature 614, 75 (2023);Phys. Rev. Lett. 131, 116401 (2023)),首次在弗洛凯调控经典模型体系石墨烯中实现光致能隙(Nat. Mater. (2026))等,并总结出有效实现弗洛凯调控的经验规律,为在更丰富材料中实现弗洛凯调控奠定基础。
为揭示时间周期与空间周期的协同调控机制,周树云团队选取电荷密度波典型材料1T-TiSe₂作为研究体系。该材料在低于相变温度时会由正常相进入具有空间周期调制的电荷密度波相(CDW),其电子结构会随之重构并打开能隙(图1a,b),导致导带和价带出现在相同动量区间,为实现周期光场有效耦合创造了条件。借鉴前期研究经验,团队通过引入与电荷密度波能隙接近共振的中红外强场泵浦光源进行动态调控,在1T-TiSe₂中成功观测到弗洛凯能带调控引起的价带顶重整化效应(图1c,d)。

图2:弗洛凯能带调控存在CDW相选择性的实验证据。
更有趣的是,通过系统性地改变温度以及泵浦光子能量,周树云团队发现弗洛凯能带重整化仅发生在CDW相,且当泵浦光子能量与CDW能隙共振时能带重整化达到最大(图2)。这些现象表明弗洛凯能带调控与CDW紧密的关系,揭示了时间周期性驱动与空间对称性破缺之间存在丰富的相互作用机制。孙志远研究组的理论模型表明,该材料中,光场调控电子的光学矩阵元正比于CDW序参量,因此弗洛凯能带重整化仅在CDW相发生。而其中CDW的关键作用不仅体现在动量空间中的能带重构,更重要的是其直接提供了光学矩阵元。模型预测的弗洛凯能带重整化跟实验一致。该研究成果进一步拓展了弗洛凯电子能带调控的研究范畴,凸显了关联效应在非平衡量子态调控中的重要作用,建立了具有相选择性的弗洛凯能带调控新范式。
清华大学物理系周树云教授和孙志远副教授为该论文的通讯作者;清华大学物理系2021级博士生王飞、2022级博士生蔡轩羲、博士后肖腾(已出站)为论文的共同第一作者。该研究受到了国家自然科学基金、清华大学笃实拔尖计划、科技部重点研发计划专项和新基石科学基金的支持。
全文链接:https://doi.org/10.1073/pnas.2538027123