利用超快激光调控量子材料的电子结构性质实现非平衡瞬态，是当前凝聚态和非平衡态物理的前沿研究方向之一。特别是在周期性强光场驱动下，量子材料的电子态可与光子耦合形成弗洛凯（Floquet）态，在动量空间中产生一系列光诱导边带（light-induced sidebands）。这些非平衡态能谱的结构特征可以反映量子材料中光和物质相互作用的微观机制，对超快光电子谱学和弗洛凯能带调控工程的研究具有重要意义。近年来，时间分辨角分辨光电子能谱（TrARPES）的发展使得人们能够从实验上直接观测到光诱导边带及其谱重分布特征。然而，有些观测结果并不符合传统认知，反映出人们尚缺乏统一的理论框架来理解和预测这些实验现象。与此同时，一些重要的科学问题仍未得到解决，例如边带在何种“泵浦—探测”光几何构型下可被观测，为何边带在某些情况下对光的偏振方向敏感，以及这些现象与材料本征对称性的联系等。对这些科学问题的理解可以帮助人们更深刻地认识光激发态性质，实现弗洛凯态的对称性调控。

针对上述科学问题，清华大学物理系徐勇、段文晖课题组与德国马克斯·普朗克物质结构与动力学研究所、北京航空航天大学的研究团队合作，通过对大量光电子能谱实验数据的深入研究，提出了基于对称性分析的弗洛凯光学选择定则。研究团队结合含时密度泛函理论（TDDFT）模拟，系统地揭示了其中的作用机制，发现材料的本征对称性、泵浦光与探测光的偏振方向、弗洛凯能级指数共同决定了弗洛凯光电子能谱中的谱重分布。

研究团队选取了具有各向异性晶格结构的单层黑磷为代表性体系，结合清华大学周树云课题组积累的关于半导体黑磷弗洛凯调控的实验数据（相关成果见Nature 614, 75 (2023)；Phys. Rev. Lett. 131, 116401 (2023)；Nat. Commun. 15, 10535 (2024)；Phys. Rev. B 111, L081106 (2025)等），利用对称性分析，推导出在不同“泵浦—探测”光几何构型下光诱导边带的光学选择定则，并通过第一性原理计算进行了完美验证（如图一所示）。该理论框架不仅成功复现了实验中已观测到的谱重分布特征，还预测了未被实验观测的新谱重分布。这些结果展示了基于对称性的光学选择定则指导弗洛凯态能级调控的可能性，亟待实验验证。

研究团队还进一步确认了弗洛凯光学选择定则具有普适性。他们利用含时密度泛函理论模拟了六方氮化硼等其他材料体系的弗洛凯能谱，其特征与弗洛凯光学选择定则的预测一致，为未来弗洛凯工程在不同材料中的推广提供了重要理论工具和设计准则。该研究不仅为弗洛凯系统中光电子能谱的谱重分布现象提供了新的理论诠释，更确立了对称性原理在强场驱动非平衡系统中的普适性地位，为探索和调控光致量子物态打开了新思路。

图1：单层黑磷光电子能谱探测示意图，及在该几何构型下得到的谱重分布模拟图。

该研究成果以“Floquet optical selection rules in black phosphorus”为题，于2025年8月20日在线发表于《科学进展》（Science Advances）。清华大学物理系段文晖教授、德国马克斯·普朗克物质结构与动力学研究所Angel Rubio教授，以及北京航空航天大学汤沛哲教授为该工作的共同通讯作者。清华大学物理系2019级博士生范本澍（现为德国马克斯·普朗克物质结构与动力学研究所博士后）为该论文的第一作者。论文合作者包括德国马克斯·普朗克物质结构与动力学研究所Umberto De Giovannini、Hannes Hübener以及清华大学物理系周树云教授。

该研究工作得到了国家自然科学基金、国家重点基础研发计划、量子科学与技术创新计划等科研经费和项目的支持。

全文链接： https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adw2744