2021年

物理系在超快电子相变的研究方面取得进展

2021-01-01  杨乐仙研究组  点击:

在量子材料中,电子和晶格自由度之间的耦合通常很强,因此电子性质的变化会导致结构形变,反之亦然。电荷密度波(CDW)材料提供了这样的相互纠缠的经典示例。然而,这样的电荷和晶格调制的有序态到底是由于电声子耦合还是电子电子相互作用导致的,却存在很大的争议。飞秒激光脉冲能够诱导超快的电子相变,可以为理解这个问题提供新的角度。在体系受到脉冲光激发之后,由于电子和晶格的响应时间明显不同,CDW基态的电荷和晶格自由度以及与之相关的电子能隙会在超快的时间尺度上退耦和。一般认为,超快激光诱导的CDW到正常态的相变是一个多步过程:首先是电荷序在小于100 fs的时间尺度内被压制,然后晶格畸变以相干声子的形式弛豫到正常态,而非相干的无序的晶格振动则在1 ps的时间尺度内通过电声子能量转移的形式被激发。因此,相干的晶格振动通常被认为是超快CDW相变的时间瓶颈(一般为相干声子振荡周期的一半)。

最近,物理系杨乐仙研究组和德国基尔大学Kai Rossnagel教授研究组合作,利用泵浦-探测的时间分辨角分辨光电子能谱(trARPES)研究了经典的准一维CDW体系蓝铜(Rb0.3MoO3)中的超快的电子相变过程(图一)。在体系受到超快脉冲光激发以后,通过直接追踪体系的电子能隙的演化,该研究发现体系激发的热电子可以有效的将能量传递给晶格(大约发生在60 fs的时间尺度),在超快的时间尺度上激发了体系内的非相干晶格振动。由于晶格无序在(准)一维体系的CDW有序中的重要作用,该过程使得体系能隙的压制速度明显快于通常认为的与相干声子相关的结构瓶颈时间(在蓝铜中大约为315 fs),证明了非相干声子在超快电子相变过程中的决定性作用。



图一. 准一维电荷密度波体系蓝铜(Rb0.3MoO3)中超快的激光诱导的电子相变过程。(atrARPES实验示意图。(b)不同的超快电子相变机理对比。左:常规的想干声子振荡决定的超快CDW相变。右:非相干晶格振动引发的CDW相变。(c)蓝铜体系内电子温度,能谱展宽以及能隙随激发时间的演化。(d)体系内热电子及其能量的弛豫过程。

该结果发现了一种新的超快电子相变的机理,说明电荷密度波体系内的超快相变过程发生的时间尺度可以远小于相干声子响应的特征时间。此外,该工作还表明电声子耦合,而不是电子电子相互作用在蓝铜体系的电荷密度波相变过程中起了重要的作用。该成果以“Bypassing the Structural Bottleneck in the Ultrafast Melting of Electronic Order” 为题发表在2020年12月30日的Physical Review Letters上。杨乐仙副教授为文章的第一作者及通讯作者。德国基尔大学的Kai Rossnagel教授为共同通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金的支持。文章链接:https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.125.266402